Adoniran também trabalhou como ator, sendo sua participação como Mané Mole em O cangaceiro (1953), de Lima Barreto, sua incursão mais famosa na área. Gravado na Companhia Cinematográfica Vera Cruz, em São Bernardo do Campo, foi ali que ele conheceu Arnaldo Rosa, fundador do grupo Demônios da Garoa, responsável pela trilha sonora do longa-metragem. O conjunto acabou se tornando fundamental na popularização das suas músicas.


 

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